本发明公开了一种自组装聚集激光器的制备方法及自组装聚集激光器。该自组装聚集激光器的制备方法包括如下步骤：(1)将增益材料与聚合物溶于良性溶剂，形成均一相的前驱体溶液；(2)将前驱体溶液加入到含有表面活性剂的非良性溶剂中，聚合物自组装形成尺寸可控的聚合物微球，增益材料进入聚合物微球中使得增益材料呈聚集状态；(3)在脉冲光激发下，聚合物微球为增益材料提供高效光反馈，实现回音壁模式的自组装聚集激光出射。该自组装聚集激光器的增益材料在聚集前不发光、聚集后发光高效，可有效避免传统有机激光严重的浓度猝灭效应，为提升激光材料的光学增益提供新的途径。