本发明公开了一种氧化石墨／二氧化硅／碳纳米管多维度复合纳米材料的制备方法。该方法通过异氰酸酯将零维的二氧化硅、一维的碳纳米管和二维的氧化石墨纳米粒子复合，获得具有多维度的复合纳米粒子；对复合纳米粒子进行端基改性，获得一系列亲水、疏水、超疏水，甚至疏油、超疏油的氧化石墨／二氧化硅／碳纳米管多维度复合纳米材料。制得的氧化石墨／二氧化硅／碳纳米管多维度复合纳米材料可用于包括复合材料增强、复合材料功能化、表面改性和材料防水、防腐、自清洁涂层。