本发明公开了一种以笼型结构复合储氢方法，本发明是以含有碳碳双键，并且可以形成氢键的有机物为储氢材料，在光照及加氢催化剂存在条件下，这类储氢材料的双键会断裂，碳原子在双键断裂处接受氢质子，形成新的单键，即发生催化加氢反应。有机物发生加氢反应之后还会通过氢键形成具有多面体孔穴的笼型化合物，笼型化合物中具有多个笼形孔穴，氢气分子可以进入这些孔穴，即氢气分子被包裹在笼型孔穴中。本发明能够使用一种储气材料同时以两种方式储气，并且很容易将氢笼型水合物中储存的氢气全部解析出来，具有储气密度高、安全、便于运输等优点。