本发明属于碳材料制作工艺技术领域，具体公开了一种以木质素为原料制备石墨烯的方法。所述方法以层状或粉末状物质为基材，通过静电逐层自组装的方法，将木质素与催化剂前驱体逐层交替组装于基材表面；然后将木质素／催化剂前驱体／基材复合物置于双温区管式炉，以一定速度通入Ｈ２／Ａｒ混合气体，同时在炉内以一定的程序进行升温，加热至目标温度后，恒温一定时间，待双温区管式炉降至室温，将样品取出，经酸浸泡除去催化剂，洗涤若干次，真空干燥，即可得到石墨烯。本发明工艺简单，操作方便，制备的石墨烯生长良好、层数可控，产率可观。