本发明公开了一种基于氢键结合的纳米四氧化三铁/氨基化碳纳米管复合材料及其制备方法，属于四氧化三铁/碳纳米管复合材料领域。该制备方法包括以下步骤：将铁盐溶液加入到氨水反应完全后，抽滤、清洗后将所得固体干燥，得到纳米四氧化三铁；将碳纳米管表面氨基化，除去溶剂后将固体干燥，得到氨基化碳纳米管；随后，将所得四氧化三铁与所得氨基化碳纳米管加入到溶剂中混合分散均匀，得到纳米四氧化三铁/氨基化碳纳米管复合材料。本发明通过利用纳米四氧化三铁表面丰富的含氧官能团与氨基化碳纳米管形成氢键作用，有效提高了两者之间的结合力，改善了碳纳米管表面的吸附性，能够吸附大量的四氧化三铁。